Le sous-sol de la région est constitué d'un socle archéen surmonté en discordance de roches protérozoïques qui sont plissées de manière progressive en allant vers l'est. Ces dernières comprennent, outre les groupes de Montagnais et de Laporte, les formations d'Alison, de Fenimore, de Dragon, de Chioak, d'Abner, de Baby et d'Hellancourt. D'ouest en est trois zones structurales ont pu être distinguées: à l'ouest, une zone autochtone sur socle archéen à plis ouverts, au centre, une zone allochtone à plis isoclinaux et nappes de chevauchement; à l'est, une zone allochtone caractérisée par des failles majeures (à pseudotachylite) et par l'incorporation de roches à métamorphisme élevé. Des tufs pyriteux souvent cuprifères et à contexte exhalatif sont particulièrement bien exposés au sein des volcanites de la Formation d'Hellancourt le long de la Baie aux Feuilles. Des concentrations uranifères ont été signalées dans la Formation de Chioak tandis que des formations de fer sont connues dans la Formation de Fenimore.